What's new

Nghiên cứu vi cấu trúc của các ooxxit bằng phương pháp Simplex

#1
Các bạn thử đọc nghiên cứu này rất hữu ích nhé
"Nghiên cứu vi cấu trúc của các ooxxit bằng phương pháp Simplex"
Hàm phân bố xuyên tâm của SiO2 có dữ liệu phù hợp tốt với các kết quả thực nghiệm về khoảng cách liên kết giữa các nguyên tử trong mô hình: khoảng cách liên kết Si-O nằm trong khoảng từ 1.60 đến 1.62 Å; khoảng cách liên kết O-O nằm trong khoảng từ 2,62 đến 2,65 Å; khoảng cách liên kết Si-Si là từ 3,10 đến 3,13 Å. Khi áp suất tằng vị trí và độ cao hàm phân bố xuyên tâm giảm nhẹ.
Số phối trí của các cặp Si-Si, Si-O, O-O đều tăng khi áp suất mô hình tăng từ 0 GPa lên 25GPa.
Tỷ lệ các đơn vị cấu trúc SiO4, SiO5,SiO6 thay đổi theo áp suất: SiO4 giảm còn tỷ lệ đơn vị cấu trúc SiO5, SiO6 tăng khi áp suất tăng. Tuy nhiên tỷ lệ đơn vị cấu trúc SiO¬5 sau khi đạt tới giá trị cực đại ở áp suất 12 dến 15 GPa nếu tiếp tục tăng áp suất thì tỷ lệ các đơn vị cấu trúc này bắt đầu giảm nhẹ. Kết quả trên cho thấy dưới tác dụng của áp suất nén có sự chuyển pha từ mô hình MĐT sang mô hình MĐC hay nói cách khác có sự chuyển pha từ cấu trúc tứ diện (SiO4) sang cấu trúc bát diện (SiO6) thông qua các đơn vị cấu trúc SiO5.
Phân bố góc riêng phần O-Si-O trong các đơn vị cấu trúc SiOx(x=4, 5, 6) không phụ thuộc vào áp suất nén. Trong các đơn vị cấu trúc SiO4, phân bố góc đạt cực đại ở 1050. Phân bố góc liên kết O-Si-O trong các đơn vị cấu trúc SiO5, SiO6 có hai cực đại ở 900 và 1650.
Phân bố góc riêng phần Si-O-Si trong các đơn vị cấu trúc OSiy (y=2, 3) không phụ thuộc vào áp suất nén. Phân bố góc liên kết Si-O-Si trong các đơn vị cấu trúc OSi2 có hai cực đại là 1020± 30 và 1350 ± 30. Phân bố góc liên kết Si-O-Si trong đơn vị cấu trúc OSi3 có hai cực đại là 950± 30 và 1250± 30.
Thiết lập mối quan hệ giữa phân bố góc tổng cộng Si-O-Si, O-Si-O và phân bố số phối trí.
Gọi nSx là số đơn vị cấu trúc SiOx (x=4, 5, 6). Tổng số góc có trong đơn vị SiO4, SiO5, SiO6 là 6nS4, 10nS5 và 15nS6 . mSx() là số góc tìm thấy nằm trong khoảng   d . ta có
(1)
Ở đây A=(ns4+nS5+nS6)/(6ns4+10nS5+15nS6);
gS4()=mS4()/6nS4;
gS5()=mS5()/10nS5;
gS6()=mS6()/15nS6
Hàm gSx() là hàm xác suất tìm thấy góc trong đơn vị SiOx nằm trong khoảng   d. Khi đó phân bố góc tổng thể O-Si-O có thể được xác định thông qua tỷ lệ số lượng Sx các đơn vị cấu trúc SiOx (phân bố số phối trí) và phân bố góc riêng phần gSx().
Bằng phương pháp tính toán tương tự như đối với phân bố góc O-Si-O, chúng tôi cũng xác định phân bố góc Si-O-Si gO(θ) theo công thức:
(2)
Với:
gO2()=mO2 ()/nO2
gO3()=mO3 ()/nO3
B=(nO2 + nO3)/(nO2 + 3nO3)
Biểu diễn các dữ liệu về phân bố góc tổng thể O-Si-O, Si-O-Si tính theo công thức (1) và (2) có sự phù hợp tốt với dữ liệu mô phỏng.
Khảo sát số lượng simplex 6, 7, 8 và simplex có 4 nguyên tử O chứa một nguyên tử Si theo bán kính của SiO2 ở các mật độ khác nhau. Simplex có 4 nguyên tử O chứa một nguyên tử Si và simplex 6 có bán kính không thay đổi theo mật độ. Simplex 7, simplex 8 có bán kính thay đổi mạnh theo mật độ trong đó simplex 7có bán kính nhỏ hơn và có độ giảm bán kính nhanh hơn simplex 8 khi ta tăng áp suất. Kết quả này cho ta thấy nguyên nhân của sự đậm đặc trong mô hình là do simplex 7
 

Facebook

Top